Rekaman piringan hitamnya yang pertama dengan label GEMBIRA, berisi lagu Di Sudut Bibirmu, Esok Malam Kau Kujelang, dan duet bersama Tuty Daulay dalam lagu Indada Siririton, iringan musik Empat Sekawan Sariman. Pada pertengahan 1960, Titiek Puspa sempat menjadi penyanyi tetap pada Orkes Studio Jakarta. Saat itu Titiek Puspa banyak mendapat bimbingan dari Iskandar (pencipta lagu dan pemimpin orkes) dan Zainal Ardi (suaminya sendiri seorang announcer Radio Republik Indonesia Jakarta). Sebagai penyanyi yang mulai menanjak popularitasnya, Titiek belum menciptakan banyak lagu dalam albumnya, lagu-lagunya banyak diciptakan misalnya oleh Iskandar, Mus Mualim, ada juga Wedasmara. Barulah pada album Si Hitam dan Pita (1963) yang berisi 12 lagu tiap albumnya semuanya adalah ciptaannya sendiri dan menjadi populer saat itu, selain itu juga album Doa Ibu berisi 12 lagu, 11 lagu adalah ciptaannya dengan 1 lagu ciptaan Mus Mualim. Dari album Si Hitam, lagu yang semakin mempopulerkan namanya adalah Si Hitam, Tinggalkan, Aku dan Asmara. Bisa juga dikatakan bahwa bersama album Si Hitam, album Doa Ibu adalah album yang legendaris karena berisi lagu-lagu Minah Gadis Dusun, Pantang Mundur, yang semakin menancapkan Titiek Puspa sebagai penyanyi dan pencipta lagu Indonesia yang baik.